El 7 de setiembre de 1921, Duff fundó la Legión de María, una organización apostólica de laicos al servicio de la Iglesia Católica, bajo la guía eclesiástica. Su doble propósito es el crecimiento espiritual de sus miembros, y el avance del reino de Cristo por medio de María. La Legión opera a través de todo el mundo. Hoy en día se reportan entre sus miembros activos y auxiliares (orantes) varios millones de miembros